Resolver algunos de los principales desafíos del siglo XXI, como producir electricidad limpia o desarrollar superconductores de alta temperatura, requerirá que diseñemos nuevos materiales con propiedades específicas. Para hacer esto en una computadora se requiere la simulación de electrones, las partículas subatómicas que gobiernan cómo los átomos se unen para formar moléculas y también son responsables del flujo de electricidad en los sólidos. A pesar de décadas de esfuerzo y varios avances significativos, modelar con precisión el comportamiento mecánico cuántico de los electrones sigue siendo un desafío abierto. Ahora, en un papel (PDF de acceso abierto) publicado en Science, proponemos DM21, una red neuronal que logra una precisión de vanguardia en gran parte de la química. Para acelerar el progreso científico, también estamos abriendo el abastecimiento de nuestros código para que cualquiera pueda usarlo.
Hace casi un siglo, Erwin Schrödinger propuso su famosa ecuación que rige el comportamiento de las partículas de la mecánica cuántica. Aplicar esta ecuación a los electrones de las moléculas es un desafío porque todos los electrones se repelen entre sí. Esto parecería requerir rastrear la probabilidad de la posición de cada electrón, una tarea notablemente compleja incluso para un número pequeño de electrones. Un avance importante se produjo en la década de 1960, cuando Pierre Hohenberg y Walter Kohn se dieron cuenta de que no es necesario seguir cada electrón individualmente. En cambio, conocer la probabilidad de cualquier El número de electrones en cada posición (es decir, la densidad electrónica) es suficiente para calcular exactamente todas las interacciones. Kohn recibió un Premio Nobel de Química después de demostrar esto, fundando así la Teoría del Funcional de Densidad (DFT).
Aunque la DFT demuestra que existe un mapeo, durante más de 50 años la naturaleza exacta de este mapeo entre la densidad de electrones y la energía de interacción (la llamada densidad funcional) sigue siendo desconocida y debe aproximarse. A pesar de que la DFT implica intrínsecamente un nivel de aproximación, es el único método práctico para estudiar cómo y por qué la materia se comporta de una determinada manera a nivel microscópico y, por tanto, se ha convertido en una de las técnicas más utilizadas en toda la ciencia. A lo largo de los años, los investigadores han propuesto muchas aproximaciones al funcional exacto con distintos niveles de precisión. A pesar de su popularidad, todas estas aproximaciones adolecen de errores sistemáticos porque no logran capturar ciertas propiedades matemáticas cruciales del funcional exacto.
Al expresar el funcional como una red neuronal e incorporar estas propiedades exactas en los datos de entrenamiento, aprendemos funcionales libres de errores sistemáticos importantes, lo que da como resultado una mejor descripción de una amplia clase de reacciones químicas.
Abordamos específicamente dos problemas de larga data con los funcionales tradicionales:
- El error de deslocalización: En un cálculo DFT, el funcional determina la densidad de carga de una molécula al encontrar la configuración de los electrones que minimiza la energía. Por tanto, los errores en el funcional pueden provocar errores en la densidad electrónica calculada. La mayoría de las aproximaciones funcionales de densidad existentes prefieren densidades de electrones que están distribuidas de manera poco realista en varios átomos o moléculas en lugar de estar correctamente localizadas alrededor de una sola molécula o átomo (ver Fig. 2).
- Rotura de simetría de giro: Al describir la ruptura de enlaces químicos, los funcionales existentes tienden a preferir de manera poco realista configuraciones en las que se rompe una simetría fundamental conocida como simetría de espín. Dado que las simetrías desempeñan un papel vital en nuestra comprensión de la física y la química, esta ruptura artificial de la simetría revela una deficiencia importante en los funcionales existentes.
En principio, cualquier proceso químico-físico que implique movimiento de carga puede sufrir un error de deslocalización, y cualquier proceso que implique la rotura de enlaces puede sufrir una rotura de la simetría de espín. El movimiento de carga y la ruptura de enlaces son fundamentales para muchas aplicaciones tecnológicas importantes, pero estos problemas también pueden conducir a fallas cualitativas masivas de funcionales para describir las moléculas más simples, como el hidrógeno. Dado que la DFT es una tecnología tan crucial, es importante diseñar funciones que corrijan esta química simple antes de pedirles que expliquen interacciones moleculares mucho más complejas, como las que pueden ocurrir en una batería o célula solar.
Estos desafíos de larga data están relacionados con cómo se comportan los funcionales cuando se les presenta un sistema que exhibe un «carácter electrónico fraccionario». Al utilizar una red neuronal para representar el funcional y adaptar nuestro conjunto de datos de entrenamiento para capturar el comportamiento fraccional de los electrones esperado para el funcional exacto, descubrimos que podíamos resolver los problemas de deslocalización y ruptura de la simetría del espín. Nuestra función también demostró ser muy precisa en puntos de referencia amplios y a gran escala, lo que sugiere que este enfoque basado en datos puede capturar aspectos de la función exacta que hasta ahora han sido difíciles de alcanzar.
Durante años, las simulaciones por computadora han desempeñado un papel central en la ingeniería moderna, permitiendo brindar respuestas confiables a preguntas como «¿este puente se mantendrá en pie?» a “¿Llegará este cohete al espacio?” A medida que la tecnología recurre cada vez más a la escala cuántica para explorar cuestiones sobre materiales, medicamentos y catalizadores, incluidos aquellos que nunca hemos visto o siquiera imaginado, el aprendizaje profundo promete simular con precisión la materia en este nivel mecánico cuántico.
